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À l'âge de 16 ans, Caroline Proust fait ses premiers pas sur les planches dans une pièce d'Aristophane intitulée « La paix ». Ayant apprécié cette première expérience, l'apprentie comédienne poursuit son chemin, dans l'espoir de devenir un jour une actrice reconnue.
Ainsi, elle décide de suivre des cours auprès du conservatoire de Montpellier avant de fréquenter le conservatoire à Paris. Durant cette époque, elle fait la connaissance de Sandrine Kiberlain ainsi que d'Olivier Martinez, ses camarades de promotion. En 1993, Caroline décroche un rôle dans un court métrage intitulé « Les Mickeys ». Un an plus tard, elle joue dans la pièce de William Shakespeare, « Henry IV » mis en scène par Stuart Seide.
Sa carrière prend une nouvelle dimension lorsqu'elle est invitée à jouer dans la série policière de Canal+ Engrenages. La première saison est diffusée en 2005 où la comédienne incarne le rôle du Capitaine Laure Berthaud.
En 2007, elle joue au cinéma, sous la direction de Julien Seri dans le film Scorpion. Dans ce film, axé sur la boxe, elle partage l'affiche avec son ex-mari, Clovis Cornillac.
En 2008, elle s'offre un rôle de choix dans Ca$h de Éric Besnard. Le film est axé sur une histoire d'arnaque de haut vol où se mêlent drame, comédie et romantisme avec Jean Dujardin et Jean Reno dans les rôles principaux.
La même année, Caroline revient dans la deuxième saison de Engrenages. La série est diffusée à l'étranger dans près de 70 pays, notamment en Italie, en Australie ainsi qu'au Royaume-Uni. En 2009, elle rempile pour la troisième saison de Engrenages diffusée entre mai / juin 2010. Puis la saison 4 diffusée de septembre / octobre 2012, la saison 5 de novembre / décembre 2014 et enfin la saison 6 de septembre / novembre 2017.